小栗旬與星野源曾在日劇《產科醫鴻鳥》中有短暫的共演經驗，《罪之聲》是他們首度合作的電影作品。據說在收到本作的邀約時，除了作品本身的魅力外，他們也因為對方的關係而決定參演本作。小栗旬表示：「除了原作本身所擁有的能量外，也得知星野源將參演本作，非常想和他一起合作。另外，我曾出演過土井裕泰導演執導的《產科醫鴻鳥》，而且也非常喜歡他之前的作品《現在，很想見你》，想再跟導演多合作幾次，加上劇本中也充滿自己感興趣的部分。」

小栗旬在劇中飾演新聞記者「阿久津英士」，是個追查30多年前未破懸案的角色，他表示：「讀完原作後，就像打開了不該開啟的門般，令我感到十分興奮不安。」對於電影版的感想，小栗旬說：「這是需要下定決心的事。在與製作團隊見面後，了解到他們的覺悟，於是我也決定成為其中一員。」

另外，以演員、音樂人、作家等身分活躍於各領域的星野源，則飾演「曾根俊也」一角，是個繼承父親所留下的西裝店、平凡度日的人物，但他卻偶然發現年幼的自己與昭和時代最大未破懸案有關。三年前當星野源在拍攝其他作品時，從《罪之聲》製作人那聽到關於本作的企畫，星野源說：「我至今仍記得當時聽到這企畫的發想和驚人內容時，狂起雞皮疙瘩的感覺。」